Jako arcybiskup
Przez prawie rok po śmierci Theobalda stolica Canterbury była pusta. Thomas był świadomy intencji króla i próbował go odwieść ostrzeżeniami o tym, co się wydarzy. Henry trwał i Thomas został wybrany. Po poświęceniu Thomas zmienił zarówno swoje poglądy, jak i sposób życia. Stał się pobożny i surowy i przyjął integralny program papiestwa i jego prawa kanonicznego. Ta spektakularna zmiana zaskoczyła historyków i podjęto kilka wyjaśnień: że Thomas był pod wpływem alkoholu z ambicji dominacji lub że rzucił się, jak poprzednio, w rolę, którą zgodził się zagrać. Łatwiej jest przypuszczać, że w końcu przyjął duchowe obowiązki, które zignorował jako kanclerz, i zmienił w nowy kanał swoją zmieszaną energię, siłę charakteru, porywczość i ostentację. Ku wielkiemu niezadowoleniu Henry'ego natychmiast zrezygnował z urzędu kanclerza, ale przylgnął do archidiakonii, dopóki król nie zmusił go do rezygnacji.
Henry był w Normandii od sierpnia 1158 r., A po powrocie w styczniu 1163 r. Thomas rozpoczął walkę, sprzeciwiając się propozycji podatkowej i ekskomunikując wiodącego barona. Bardziej poważna była jego postawa w sprawie „przestępczych urzędników”. W zachodniej Europie oskarżeni duchowni od dawna korzystali z przywileju stanięcia przed biskupem zamiast sądów świeckich i zwykle otrzymywali łagodniejsze kary, niż oceniałyby sądy świeckie. W Anglii przed podbojem Normanów nadal był to zwyczaj. Gdyby zostali uznani za winnych na dworze kościelnym, duchowni mogliby zostać zdegradowani lub wygnani, ale nie podlegali śmierci ani okaleczeniu. Przez 60 lat po podboju normańskim niewiele się mówi o zbrodni duchownej i jej karach, podczas gdy na kontynencie reformatorzy gregoriańscy starali się podkreślać wyłączne prawo Kościoła do prób karania urzędników w większych rozkazach. Stanowisko Tomasza, że winny urzędnik może zostać zdegradowany i ukarany przez biskupa, ale nie powinien zostać ponownie ukarany przez świecką władzę - „nie dwa razy za tę samą winę” - był kanonicznie uzasadniony i ostatecznie zwyciężył. Twierdzenie Henry'ego, że przestępczość urzędnicza jest powszechna i że popiera ją brak drastycznych kar, pochwala współczesnych czytelników jako uczciwe. Trzeba jednak pamiętać, że motywy króla były autorytarne i administracyjne, a nie oświecone. Niemniej jednak można sądzić, że Thomas był źle poinformowany w swoim stanowczym stanowisku w tej kwestii.
Do sprawy dołączyła rada w Westminster (październik 1163), ale kryzys przyszedł w Clarendon (Wiltshire, styczeń 1164), kiedy król zażądał globalnej zgody na wszystkie tradycyjne prawa królewskie, zredukowanej do pisania poniżej 16 głów i znanej jako Konstytucje Clarendon. Utrzymywali oni prawo króla do karania kryminalnych urzędników, zakazali ekskomuniki urzędników królewskich i apelowali do Rzymu, a także dawali królowi dochód z wolnych miejsc i władzę wpływania na wybory biskupie. Henry był słusznie twierdząc, że te prawa były wykonywane przez Henryka I, ale Thomas był również słuszny, twierdząc, że naruszyli prawo kościelne. Thomas, po ustnej akceptacji Konstytucji Clarendon, odwołał swoją zgodę i zaapelował do papieża, a następnie do Francji, który poparł go, deprecjonując akcję przyspieszoną.
Kłócić się z Henrykiem
Dobre stosunki między Thomasem i Henrykiem dobiegły końca; arcybiskup został wezwany na rozprawę przez króla z powodu obowiązku feudalnego. Na soborze w Northampton (6–13 października 1164 r.) Było jasne, że Henry zamierzał zniszczyć i uwięzić lub wymusić rezygnację arcybiskupa. W tym zachęcił go kilku biskupów, w tym Gilbert Foliot, biskup Londynu. Thomas uciekł w przebraniu i schronił się u Ludwika VII z Francji. Papież Aleksander III przyjął go z honorem, ale wahał się działać zdecydowanie na swoją korzyść w obawie, że może rzucić Henryka w ramiona Świętego Cesarza Rzymskiego Fryderyka I i jego antypapieża Paschalnego III.
Wygnanie Tomasza trwało sześć lat (2 listopada 1164 r. - 2 grudnia 1170 r.). Dołączyło do niego wielu jego wybitnych domowników i mieszkał ascetycznie, najpierw w opactwie Pontigny, a następnie, gdy Henry groził mnichom, w opactwie niedaleko Sensu. Henry tymczasem przejął właściwości arcybiskupa i jego zwolenników i zesłał wszystkich bliskich Tomasza krewni. W następnych latach podjęto kilka nieudanych prób pojednania, ale nowe akty wrogości ze strony króla i deklaracje ekskomuniki rzucone przez Thomasa na jego przeciwników rozgoryczały walki.
Biskupi byli podzieleni, ale większość z nich, dowodzona przez Foliota, była wrogo nastawiona do Thomasa lub wahała się go wspierać. Legaci papiescy niejednokrotnie dążyli do mediacji, a król i arcybiskup zebrali się w Montmirail w 1169 roku, tylko po to, by rozzłościć się. Tomasz nie ufał królowi, a on z kolei go nienawidził. W tym samym roku Henry wprowadził uzupełnienia do Konstytucji Clarendon, praktycznie wycofując Anglię z papieskiego posłuszeństwa. Wreszcie w 1170 r. Jego najstarszy syn został koronowany na współ króla przez arcybiskupa Yorka, dawnego rywala Becketa.
Było to rażące naruszenie papieskiego zakazu i niepamiętnego prawa Canterbury do koronowania króla. Thomas, a za nim papież, ekskomunikował wszystkich odpowiedzialnych. Henry, obawiając się interwencji w Anglii, spotkał Thomasa w Fréteval (22 lipca) i uzgodniono, że Thomas powinien wrócić do Canterbury i odzyskać cały majątek swojej Stolicy. Żadna ze stron nie wycofała się ze swojego stanowiska dotyczącego Konstytucji Clarendon, o których przy tej okazji nie wspomniano. Ten „otwarty” konkordat pozostał wydarzeniem niewytłumaczalnym. Thomas wrócił do Canterbury (2 grudnia) i został przyjęty z entuzjazmem, ale dalsze ekskomisje wrogich królewskich sług, odmowa zniesienia ekskomuniki Rogera z Yorku i Foliota oraz jego gotowa akceptacja burzliwego uznania przez tłumy rozwścieczyły Henry'ego w Normandii.
